Coulson和他的团队将迎接来自HYDRA组织安全主管Bobbi Morse的挑战——这个美丽、性感但极其可怕的女人就是Marvel漫画中的著名人物「百舌鸟」（Mocking Bird）。与此同时，Skye的父亲强迫Raina不惜一切代价让他们父女团聚。

Coulson和他的团队为揭开一个古老的秘密与Hydra组织爆发激烈对峙。Ward绑架了哥哥Christian　　Ward参议员，两兄弟被迫回忆起不堪回首的往事。另一方面，Coulson带着他的团队前往夏威夷执行一项特定的、不同寻常的任务。

Coulson的团队和Whitehall的爪牙爆发激烈战斗，每个人的命运都被彻底改变。与此同时，Skye终于见到了父亲，她发现自己的过去隐藏着令人震惊的秘密。

Coulson发现一座古代城市与他的复活有关，他和他的团队抢在Hydra组织获悉它的秘密之前将它摧毁。在此期间，邪恶的Whitehall也一同被除掉。但新的威胁开始出现，其中就包括Skye的父亲Cal，他憎恨Coulson毁掉了他向Whitehall复仇的　　机会，因此他发誓要与神盾局为敌。前神盾局特工Ward与33号特工建立起令人不安的联盟关系。

Cal召集一个超级坏蛋团队来报复Coulson，意图彻底消灭神盾局。与此同时，一场危机可能导致神盾局小组四分五裂，May被迫请求著名医生Andrew Garner（Blair Underwood）前来相助--这位迷人的先生，就是她的前夫。