Vincent Rottiers fait du théâtre dans le cadre de son collège. Il décide de prendre un agent, mais aucune proposition n'arrive. C'est finalement dans la rue que, bien vite, on le repère : il décroche ainsi à 15 ans le rôle principal du film Les Diables de Christophe Ruggia (2002). Il interprète avec une authenticité étonnante un gamin abandonné, qui fait des fugues à répétition avec sa sœur adorée.

Après des participations à Narco et La Maison de Nina, Vincent Rottiers trouve deux autres beaux rôles d'ado en manque de repères, celui que Vanessa Paradis prend sous son aile dans Mon ange (2005) et celui qui est recueilli par Julie Depardieu dans Le Passager d'Éric Caravaca, un personnage qui lui vaudra une nomination au César du meilleur espoir en 2007.

Vincent Rottiers tente ensuite une incursion dans la comédie grand public (L'Île aux trésors) et apparaît dans deux grosses productions historiques (L'Ennemi intime, Les Femmes de l'ombre). En 2009, c'est un cinéma intimiste qui offre des personnages marquants à l'acteur, dont l'intensité laisse entrevoir une sensibilité d'écorché vif : dans Je suis heureux que ma mère soit vivante de Claude Miller et Nathan Miller, il est un ado écartelé entre sa famille d'adoption et sa mère biologique tandis qu'il joue les petits voyous dans À l'origine et Qu'un seul tienne et les autres suivront. Une année bien remplie qui le révèle au grand public et au cinéaste Raphaël Jacoulot, qui le choisit pour donner la réplique à Jean-Pierre Bacri dans son deuxième long métrage, Avant l'aube.