Ela estreou como atriz na comédia musical Carlo Monte en Monte Carlo, na companhia de teatro de Isabela Garcés, em Madri. Chegou a lutar na Guerra Civil Espanhola, apoiando os republicanos contra o ditador Francisco Franco. Se mudou para o México em 1947, devido ao sério risco de morte que corria. Ela permaneceria no México pelo resto de sua vida, exceto em turnês internacionais e um curto período em Cuba no final da década de 1940.

Angelines Fernández estrelou quatorze filmes durante a Era de Ouro do Cinema Mexicano, incluindo o clássico El Esqueleto de la señora Morales (1960). Em 1964, assumiu o papel coadjuvante de Sara, a inimiga do personagem Padre Sebastián, de Cantinflas, em El padrecito. Ela estrelou Cadenas de amor aos 37 anos e várias telenovelas nos anos 1960 e início da década de 1970. Porém, o auge da sua carreira começou quando Roberto Gómez Bolaños (Chespirito) a convidou para trabalhar no seriado El Chavo del Ocho (Chaves), interpretando a Dona Clotilde, que era chamada pelas crianças de Bruxa do 71. Ela conseguiu esse trabalho quando perguntou a seu amigo pessoal, Ramón Valdés, se ele sabia de qualquer trabalho de atuação que pudesse fazer.

Ela também participou de outro programa de Chespirito, El Chapulín Colorado (Chapolin), anos depois. Foi com Chaves e Chapolin que ela alcançou fama no México e em sua terra natal. As duas produções de Chespirito se tornaram grandes sucessos internacionais, atingindo todos os países da America Latina. Os programas ainda são exibidos com reprises em muitos países. Em 1974, participou de sua última telenovela e seu último filme e concentrou seu trabalho em torno das produções de Chespirito. Depois que os programas Chaves e Chapolin terminaram em 1979, ela ainda continuou a interpretar Dona Clotilde no programa Chespirito, na década de 1980 e em turnês. Nos anos 1980, ela começou a interpretar Dona Nachita, uma segunda personagem regular em Chespirito, a vizinha fofoqueira nas esquetes de Los Caquitos. Ela permaneceu no programa até 1992.